Лапа, ещё рассмотрите вариант туристического автобуса, может, если дети не против, составите общее представление о городе (там дают книжечку скидок на разные музеи и прочее, можете использовать во второй приезд тоже). Постройки Гауди в разных местах.
Космокайша (Carrer d'Isaac Newton, 26) вот
http://www.agendacentrosobrasociallacaixa.es/es#
По расположению - дальше от моря, рядом с горой Тибидабо (можно совместить посещение).
Дочке понравилось очень, повторюсь, получилось много всего в одном месте и не жарко

Там и ученые на продаже билетов, и зоопарк (птички) и аквариум (можно спустится ниже уровня, что на фотке, в "пещеры" и там тоже рыбищи) - это больше всего, мы вот как сели, так могли и час просидеть созерцая))), ну и собственно наука, всякие агрегаты, плазменная лампа, глыба льда
Посмотреть вложение 1064616
Посмотреть вложение 1064617
Правда, у вас младшая маленькая совсем, но тут от ребенка зависит, там были люди с разными детьми, с малышами в т.ч.
Парк Гуэля вот
http://www.parkguell.cat/ Нужен ли он вам - решать вам, если жаркий день, то может с детьми и не стоит. Удален от центра и от моря, подниматься от автобуса под приличным уклоном. Там - гулять и смотреть, вход платный, за билетами очередь. Билет на вход в центральную часть на определенное время (например это будет через полтора часа после продажи), гуляете вокруг - тоже очень красиво, а потом надо четко по времени, минут 20 интервал войти в центральную часть, иначе билет пропадает. Такой нюанс. В Саграду покупали билеты онлайн ещё в Минске и тоже был интервал временной, когда надо войти, и во сколько к лифту на башни подойти.